2024年3月18日，美国马里兰大学Po-Yen Chen教授、胡良兵教授和李腾教授团队在Nature Nanotechnology期刊上发表题为“Machine intelligence-accelerated discovery of all-natural plastic substitutes”研究成果。论文通讯作者是Po-Yen Chen、胡良兵、李腾；第一作者是陈天乐、庞震乾（现为浙江大学“百人计划“研究员）、何帅明。该成果结合了机器人技术、机器学习神经元网络算法与分子尺度模拟，报道了一种加速制备具有可编程光学、热学和力学性能的全天然塑料替代品新方法，通过集成工作流程（预测初筛→机理引导→定向制备）实现了全天然复合材料的多性能高效调控，该成果为解决塑料污染问题开辟了新的途径，并为建立可持续的生产和消费模式做出了重要贡献。目前，石油塑料在满足人类需求的同时，也带来了巨大的环境和生态问题。因此，开发由纯天然基元组成的生物可降解塑料替代品是解决方案之一。然而，寻找具有特定属性（如光学透明度、防火性和机械强韧性等）的全天然替代品面临着挑战：基元数据库庞大，寻找新材料就像大海捞针，而传统的迭代优化实验效率低下，工作量巨大。此外，目前对纯天然塑料替代品的性能调控只限于单一方面，多性能同时调控受到限制。鉴于此，研究团队提出了一种新方法，以加速制备全天然塑料替代品，这些替代品具有可编程的光学、热学和力学性能。该方法基于GRAS数据库选取全天然基元，借助机器人快速制备286个具有不同性质的纳米复合膜，接着测量膜的完整度，并导入支持向量分类器。经过14个主动学习循环和数据增强，他们逐步制备了135个全天然纳米复合材料，然后对其进行光学、阻燃和力学性能测定，并构建了人工神经网络预测模型。这个预测模型能执行两种设计任务：1）从组成材料预测全天然纳米复合材料的物理化学性质；2）自动设计生物降解塑料替代品，满足各种用户特定要求。利用强相关基元（纤维素与蒙脱石），通过分子动力学模拟从微纳尺度得到其强韧性机理，确定了拉伸行为中的三个典型强韧化阶段：1）纤维链内氢键拉伸提高模量；2）链间层间滑移实现塑性强化；3）层间裂纹扩展发生断裂，最终实现高性能复合材料的定向制备。研究表明，通过这种集成工作流程（预测初筛→机理引导→定向制备），可以避免冗长的传统迭代优化实验，促进各种功能材料的多属性优化，适用于触觉传感器、可拉伸导体、电化学电解质优化和热绝缘气凝胶等广泛的纳米科学领域。图1：机器学习加速发现可编程全天然塑料替代品。本研究实现了利用机器人技术和人工智能/人工合成模型预测的集成工作流程，以加速发现具有可编程光学、热学和机械特性的全天然塑料替代品（图1a）。本研究选择了四种公认安全（GRAS）的天然成分，包括纤维素纳米纤维（CNFs）、蒙脱石纳米片（MMT）、明胶和甘油，作为制造各种全天然塑料替代品的构件。首先控制自动移液机器人（即 OT-2 机器人）制备了 286 种不同 CNF/MMT/明胶/甘油比例的纳米复合材料，并对薄膜质量进行了评估，以训练支持向量机 (SVM) 分类器。接下来，通过 14 个主动学习循环和数据扩充，分阶段制造出 135 种全天然纳米复合材料，从而构建了一个人工神经网络 (ANN) 模型，该模型在整个设计空间内具有很高的预测准确性。通过利用该模型的预测能力，双向设计任务得以实现，包括：（1）根据全天然纳米复合材料的成分准确预测其多种特性；（2）根据用户指定的特性自动推荐合适的可生物降解塑料替代品。通过输入特定的特性标准（如图1b 所示），，预测模型发现了适合各种塑料替代品的全天然替代品，而无需进行迭代优化实验。通过对 SHapley Additive exPlanations（SHAP）模型的解释和分子动力学（MD）模拟的验证，对一些数据科学见解进行了归纳。此外，通过对构建模块的战略性选择，结合模型扩展方法，预测模型不断扩展其设计空间，扩大了可实现功能的范围。本研究的混合方法涉及机器人辅助实验、数据科学和模拟工具，提供了一个非常规的设计平台，加快了从 GRAS 数据库中发明环保型生物可降解塑料替代品的进程。图2：通过机器人自动化、主动学习循环和数据增强构建高精度预测模型。为了构建高精度预测模型，本研究开发了一个人工智能/人工合成模型框架，包括三个关键步骤：（1）边界定义；（2）主动学习；（3）in silico数据增强。第一步是定义可行设计空间的边界，在这一过程中，命令一个 OT-2 机器人制备不同比例的 MMT/CNF/ 明胶/甘油混合物库（图2a）。OT-2 机器人能够在 6 小时内制备出 286 种混合物（四种成分，步长为 10 wt.%）。然后，将机器人制备的溶液浇铸到平面聚苯乙烯基底上，静置蒸发一夜。然后，根据纳米复合薄膜的可剥离性和平整度，将 286 个样品分为四种情况（图2b 插图），从（1）可剥离且平整的（A 级）到（2）可剥离但弯曲的（B 级）、（3）可剥离但断裂的（C 级）和（4）不可剥离的（D 级）。共有 132 个 A 级、36 个 B 级、46 个 C 级和 72 个 D 级；多位研究人员进行了多次盲测。图2f 显示，在 14 个主动学习循环后，没有数据增强的 ANN 模型的 MRE 高达 55%，这主要是由于训练数据点较少，导致模型过拟合。在这项工作中，最佳的虚拟和真实数据比率被确定为 1000，这样既能最大限度地提高学习效率，又能保持较短的循环时间。结果表明：完成一个循环平均耗时约 2.5 天。当虚拟和真实数据比进一步增加到 5,000 和 10,000 时，一个循环的模型训练和优化分别需要 4 天和 7 天。最后，MRE 最低（17%）的 ANN 模型被选为“最优模型”。图3：最终模型准确预测揭示全部可行区域内材料光学、机械和阻燃属性；通过模型扩展引入壳聚糖，显著提升全天然塑料替代品的最终伸长率。最优模型（champion model）准确预测了多种全天然纳米复合材料的光学透射率、耐火性和应力-应变曲线（如图3a-c所示），与实验结果很好地匹配。通过在可行的设计空间内输入所有可能的成分，最优模型生成了一组 3D 热图，直观地表示了所有属性标签的空间分布，包括厚度、TVis（图 3d），TUV，TIR，RR（图3e），σu（图3f），εf和E。图 3g显示，通过调整 MMT/CNF/明胶/甘油比例，全天然纳米复合材料的光学、热和机械性能在很宽的范围内高度可调。为了进一步丰富全天然塑料替代品的组合，本研究采用了一种模型扩展方法，将壳聚糖作为第五个构建模块，因为壳聚糖具有抗菌活性和生物相容性等优异特性。如图3g 所示，预测模型引导了三个额外的主动学习循环，将新的自由度（即壳聚糖负载）整合到最优模型中。在整个模型扩展阶段，共进行了 133 次实验：90 次用于完善SVM 分类器，43 次用于重新训练最优模型。模型扩展阶段持续了约 13 天。如图 3g 所示，预测模型在三次循环后保持了较高的预测准确性，MRE 从 107% 下降到 21%。如图3h 所示，壳聚糖的加入明显提高了全天然替代品的性能，从 15%（无壳聚糖）提高到 34%（有壳聚糖）。图4：通过AI/ML加速逆向设计，开发与传统塑料力学性能相匹配的全天然纳米复合材料。展示材料的设计空间、生物降解性测试和SHAP值分析。图4a 显示了 Ashby 图，其中显示了各种工程聚合物（包括塑料）和我们的纯天然替代品的 σu 和 E。利用人工智能/机器学习预测，开发了一个全天然替代品库，以满足 1 < σu < 120 MPa 和 0.5 < E < 9.9 GPa 内的机械设计范围。经过两步处理后，这些模型建议的替代物被致密化，设计区域扩展到278 < σu < 521 MPa和17.5 < E < 71.7 GPa的范围。与文献中报道的作品（图4b）28-43相比，本研究的机器人/机器学习集成方法发现了一组> 150种全天然替代品，覆盖了阿什比图(Ashby diagram)的整个子区域，实现广泛的塑料替代。在图4b 中，点颜色分别代表每个全天然替代品的 TVis 和 RR 值。为了研究 CNF 链与 MMT纳米片之间的强化机制，本研究对三种拉伸模型进行了 MD 模拟：仅 CNF 模型、仅 MMT 模型和MMT/CNF 模型，这些模型的原子结构如图 5a-c 所示。如图5a所示，仅有 CNF 的模型表现出链滑动行为，导致裂纹形成/扩展，最终造成拉伸破坏。如图5d 所示，纯 CNF 模型的应力-应变曲线呈“之”字形剖面，与相邻纤维素链之间氢键形成、断裂和重构的级联事件相对应。另一方面，如图5b所示，仅 MMT 模型更脆，在拉伸时会出现颗粒间断裂。如图5d 所示，仅 MMT 模型的应力-应变曲线呈准线性，拉伸破坏时应力突然下降。图5：MD模拟探讨验证全天然纳米复合材料的拉伸失效机制；敏感性分析揭示凝胶源与MMT尺寸对复合材料性能影响。总之，利用自动化机器人、机器智能、湿实验室(wet-lab)实验和仿真工具开发的非传统设计平台，发现了一个全天然纳米复合材料库，作为可生物降解的塑料替代品，具有可编程的光学、耐火和机械性能。此外，这种集成了 ML/机器人的工作流程促进了各种功能材料的开发，并对其进行了多性能优化，可应用于广泛的纳米科学领域，包括触觉传感器、可拉伸导体、电化学电解质优化和隔热气凝胶等。作者简介
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Chen Po-Yen, 马里兰大学（UMD）化学和生物分子工程系助理教授。他在国立台湾大学获得化学工程学士学位，并在麻省理工学院获得化学工程博士学位。博士毕业后，他在布朗大学担任独立研究员2年，并在新加坡国立大学化学和生物分子工程系担任助理教授2.5年。他于2018年获得AME青年研究员奖，2019年获得AIChE SLS杰出青年首席研究员奖。Po-Yen被《麻省理工科技评论》评为亚洲35岁以下创新者，并在2020年获得AIChE 35 under 35奖。最近，他被选为全球青年学院（GYA）和Vebleo的研究员。他的研究重点是纳米材料自组装、机器智能和软体机器人/机械的交叉应用。在机器智能和自动机器人之间建立协同作用，以构建高精度的预测模型，从而实现功能性软纳米复合材料的自动设计。
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